氮化硅陶瓷的熱導(dǎo)率影響因素及改善途徑

隨著電子功率器件向高電壓、大電流、高功率密度發(fā)展，其在運(yùn)行過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生更多的熱量，承受更大的熱應(yīng)力，這就對(duì)器件用陶瓷基板的散熱性能及可靠性提出了更高的要求。許多研究已經(jīng)證明氮化硅（Si3N4）的理論熱導(dǎo)率非常高，且氮化硅陶瓷還具有優(yōu)異的力學(xué)性能，良好的電絕緣性能，熱膨脹系數(shù)與單晶 Si 相近，無(wú)毒等優(yōu)異特性，氮化硅陶瓷是一種理想的兼具高導(dǎo)熱、高強(qiáng)度以及高可靠性的陶瓷基板材料。

圖 氮化硅陶瓷基板，攝于中材高新展臺(tái)

但實(shí)際中多晶氮化硅陶瓷的熱導(dǎo)率明顯低于理論單晶熱導(dǎo)率。但是氮化硅陶瓷的實(shí)際熱導(dǎo)率與理論值尚存在較大差距，目前市場(chǎng)中高導(dǎo)熱氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率一般在80～90W/(m·k)。若能在具有保持優(yōu)異力學(xué)性能的同時(shí)提高熱導(dǎo)率，氮化硅將成為大功率器件用陶瓷基板的首選材料。

一、氮化硅陶瓷的熱導(dǎo)率影響因素

氮化硅陶瓷作為共價(jià)鍵型化合物，電子被束縛不能自由移動(dòng)，因此，熱傳導(dǎo)只能依靠晶格振動(dòng)(即聲子傳輸)來(lái)實(shí)現(xiàn)，諸如空位、層錯(cuò)等晶格缺陷以及晶間雜質(zhì)的存在，會(huì)導(dǎo)致聲子散射加劇，降低氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率。

圖 影響氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率的因素

（1）晶格氧

晶格氧是影響氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率最重要的因素。研究表明，在氮化硅陶瓷制備過(guò)程中，粉體表面二氧化硅雜質(zhì)熔融后，部分氧原子會(huì)進(jìn)入到氮化硅晶格中取代氮原子位置生成晶格氧，同時(shí)產(chǎn)生硅空位。反應(yīng)方程式如下：

隨著氮化硅陶瓷中晶格氧含量的增加，熱導(dǎo)率逐漸減小。晶格氧的存在會(huì)增加聲子傳輸過(guò)程中的散射，從而降低其熱導(dǎo)率。

圖 晶格氧含量對(duì)氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率的影響

（2）顯微結(jié)構(gòu)

氮化硅陶瓷由于自身擴(kuò)散系數(shù)很小，要實(shí)現(xiàn)其致密化燒結(jié)，需要在燒結(jié)過(guò)程中添加合適的燒結(jié)助劑，但燒結(jié)助劑會(huì)與氮化硅表面的二氧化硅雜質(zhì)生成液相，在冷卻過(guò)程中部分會(huì)轉(zhuǎn)變成玻璃相(化學(xué)式 M—Si—O—N，M 為引入的助燒劑元素)，其熱導(dǎo)率小于 1 W/(m·k)，遠(yuǎn)低于氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率，因此晶界相(玻璃相)含量會(huì)對(duì)氮化硅陶瓷的熱導(dǎo)率產(chǎn)生不利影響。同時(shí)晶粒尺寸與晶界相的分布、晶界薄膜厚度又相互作用，這對(duì)氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率的影響又不盡相同。

二、提升氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率途徑

要提高氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率應(yīng)滿足 4 個(gè)條件：

這些因素與原料粉體、燒結(jié)助劑、燒結(jié)工藝及制備技術(shù)密切相關(guān)。

(1)原料粉體

原始粉體是晶格氧含量和雜質(zhì)的來(lái)源之一。采用不同的制備方法得到的 α-Si3N4 原始粉體質(zhì)量不同。碳熱還原二氧化硅法和燃燒合成法雖然有著制備工藝簡(jiǎn)單、成本低廉的優(yōu)點(diǎn)，但是所得原始粉體中雜質(zhì)和晶格氧含量較高。通過(guò)硅粉直接氮化法和硅酰亞胺分解法易獲得高純 α 相原始粉體。其中，硅粉直接氮化法因其工藝簡(jiǎn)單成熟而廣受市場(chǎng)青睞。在雜質(zhì)和氧含量較少的基礎(chǔ)上，采用硅酰亞胺分解法可制備具有高燒結(jié)活性的高純 α-Si3N4 原粉，有利于燒結(jié)后獲得高致密度和高熱導(dǎo)的氮化硅陶瓷。

圖 α-Si3N4 原始粉末制備工藝對(duì)比

(2)燒結(jié)助劑

引入燒結(jié)助劑作用有 2 方面：1)在燒結(jié)過(guò)程中，燒結(jié)助劑會(huì)與二氧化硅雜質(zhì)發(fā)生反應(yīng)，消除表面氧；2)在后續(xù)高溫?zé)Y(jié)過(guò)程中，利用其對(duì)氧吸附能力強(qiáng)的特性，在溶解–沉淀反應(yīng)過(guò)程中來(lái)減少 β-Si3N4 晶粒中的氧含量。

堿土氧化物 MgO 和稀土氧化物是提高氮化硅陶瓷導(dǎo)熱率的有效燒結(jié)助劑。非氧化物燒結(jié)助劑反應(yīng)生成的液相具有較低的氧含量，可以在一定程度上阻礙 β-Si3N4 中晶格氧的形成，這對(duì)于改善氮化硅陶瓷的熱導(dǎo)率具有積極的作用。

(3)成型工藝

β-Si3N4晶粒液相燒結(jié)時(shí)的取向性生長(zhǎng)也會(huì)影響熱導(dǎo)率。已知 β-Si3N4 沿 c 軸和 a 軸的理論熱導(dǎo)率分別為 450 和 170 W/ (m·K) ?？梢岳枚ㄏ虺尚凸に?注漿成型、磁場(chǎng)定向、熱壓成型等對(duì)氮化硅進(jìn)行織構(gòu)化設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)在平行 c 軸方向熱導(dǎo)率的最優(yōu)化，進(jìn)而制備出具有單一方向高導(dǎo)熱性能的氮化硅陶瓷。

圖 流延工藝制備含定向 β-Si3N4籽晶的氮化硅坯體

(4)燒結(jié)工藝

燒結(jié)工藝會(huì)影響氮化硅陶瓷的顯微結(jié)構(gòu)，通過(guò)改變燒結(jié)溫度與時(shí)間可以對(duì)其晶格氧含量、晶粒大小與形狀以及晶界相含量與分布進(jìn)行有效調(diào)控，進(jìn)而改善導(dǎo)熱性能。

氮化硅陶瓷的致密化需要通過(guò)液相燒結(jié)實(shí)現(xiàn)。一般通過(guò)氣壓燒結(jié)(GPS)和反應(yīng)燒結(jié)重?zé)Y(jié)(SRBSN)的方法獲得高熱導(dǎo)率的?Si3N4?陶瓷基板。

3.高導(dǎo)熱氮化硅陶瓷的制備研究進(jìn)展，周玉棟，等.

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